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王维博士在FeOCl@COFs复合材料去除典型PFAS研究中取得新进展

编辑:刘彦平 发布时间:2025-10-17 点击:

全氟和多氟烷基化合物(PFAS)因C-F键极其稳定而被称为“永久化学品”,在水环境中迁移性强、难以自然降解,对生态与健康构成长期压力。工程上常用的吸附工艺能把污染物“抓住”,却很难在同一流程中把它“消掉”。由此,一个现实的技术不足就是:如何在同一个材料—工艺体系里,把“高效捕集”“原位降解”“可循环再生”三件事做成闭环;同时,关于此类新材料制备端的环境足迹长期缺乏系统的生命周期评价(LCA),难以为绿色放大和产业化提供定量依据。基于这一背景,本文选取两种结构迥异、具有代表性的阴离子PFAS—HFPO-TA(氟醚羧酸,GenX体系同系物)与OBS(芳香磺酸盐,PFOS替代物)—作为目标污染物进行研究。

图1 论文的图文摘要

本文基于一条绿色乙醇-水路线合成富氮COF,并通过两种方式负载FeOCl,构建FeOCl@COFs复合材料:其一为机械球磨(得到COF-M),其二为化学浸渍(得到COF-C)。材料在微观上兼具COF的规则孔道与可调表面化学,以及FeOCl的光/活化特性,从而在同一载体上实现“高效吸附+光驱动降解”。实验设计上,除常规结构与表面表征外,系统评估了两种PFAS的等温吸附与动力学行为,同时通过DFT计算阐明吸附机理(图1);提出并验证材料作为光催化剂降解PFAS的机理及路径,并把原位光降解直接嵌入再生环节;同时,开展了首个面向COF基PFAS吸附剂的LCA,量化原料—运输—合成阶段的环境影响。

图2. HFPO-TA和OBS在COF-N侧链上的结合能(a),不同结构单元及吸附复合物的ESP 映射图(b),不同结构单元及吸附复合物的HOMO和LUMO图(c)

性能方面,COF-C表现出更优的综合去除能力:对HFPO-TA与OBS的最大吸附量分别达到276.548 mg/g与566.805 mg/g;在光照条件下,HFPO-TA与OBS的降解分别达到40.590%与99.308%,显示出“芳香OBS明显更易去除”的选择性特征。将光降解用于原位再生后,材料可稳定循环多次,仍保持高去除水平,显示出良好的复用潜力。LCA结果表明:在统一功能单位下,负载FeOCl尤其是COF-C的制备端环境足迹更低;溶剂与部分无机前驱体是足迹热点,提示通过溶剂优化与前驱体替代可进一步降低环境代价。

本文证明了在单一复合材料体系内,将高效吸附、光催化降解与循环再生有机整合的可行性与优势:以COF为“捕集与界面平台”、以FeOCl为“活化单元”,实现了对两类代表性阴离子PFAS(HFPO-TA与OBS)的高效去除,其中化学浸渍法得到的COF-C综合表现最佳。配套的LCA分析首次为COF基PFAS吸附/催化材料的制备阶段进行了定量、可比较的环境影响,明确了未来绿色放大的优化方向。该研究获国家自然科学基金(22366033)、中国科学院“西部之光”人才培养计划和青海大学科研能力提升项目(2025KTSQ15)基金项目资助,研究成果于2025年10月3日以“Photoregenerable FeOCl@N-rich COFs for efficient PFAS remediation: Green synthesis, sorption mechanisms and life-cycle assessment”为题发表于Chemical Engineering Journal(IF=13.2,中科院一区TOP期刊)。生态环境工程学院环境科学专业本科毕业生杨启帆为第一作者,王维老师为通讯作者。

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